2003年，Angelababy成为摄影沙龙的模特。由于她戴着牙套，面容不够立体，作为平面模特完全缺乏竞争优势。于是，她改变了形象，以咖啡色卷发造型亮相，并签约日本经纪公司，成为潮流杂志《Ray》和《Dear》专用模特。2007年12月，她受周杰伦邀请，在其《07-08世界巡回演唱会香港站》担任其中一位舞蹈员。
2008年baby与文咏珊共同创建潮牌“CHOICE”，成为香港潮流杂志《东TOUCH》力捧的品牌明星设计师。2009年，5月1日起，香港Style international Management 与日本爱贝克思集团联合宣布，爱贝克思成为Angelababy日本区域的全约经纪人；并为日本乐队Remioromen的歌曲《从恋之予感开始》担任MV女主角，与日本男星田中圭合作。 7月27日，杨颖进军日本，获国际时装杂志《VOGUE》总编辑Anna Wintour钦点，出席在东京举行的《Fashion's Night Out》，成为首位行此国际大型时装秀的港模，并与超模富永爱和土屋安娜一齐出席。在为Tokyo Fashion Week揭幕时，杨颖被日本传媒获封为“香港女神”。9月5日，baby以avex公司旗下身份参与日本的TGC时装秀，多达5个品牌走秀。
2007年，Angelababy在香港彭浩翔导演的《破事儿》中客串一个5分钟的角色，首次出现在大荧幕。随后，在2009年6月，再次客串香港电影《矮仔多情》。2009年10月，baby出演黄百鸣执导的香港贺岁喜剧《花田囍事2010》，饰演命运坎坷的花田国遗珠公主。同年，拍摄大陆电影《全城热恋》。2010年5月24日，受内地小生黄晓明的邀请，在MV《受不了》中担任女主角。 7月30日，Angelababy主演的日本网络短剧《恋爱对白》上映；同年为迪士尼工作室出品的动画片《魔发奇缘》配音。 8月28日，baby与香港服装I.T集团旗下品牌b+ab合作，结合灵感，设计出26件以《Paris》为主题的b+abxAngelababyCollection并亮相红毯发布会；邀请摄影师夏永康为身着自己作品的Angelababy拍摄了广告片。2011年搭档赵又廷、黄渤、关颖，首次参演动作片《痞子英雄之全面开战》，饰演打女范宁，且无替身演高空垂降，第一次尝试吊威亚；2月，二度搭档井柏然出演电影《全球热恋》；同年，杨颖首度跻身福布斯2011中国名人榜，位列第88位。 7月，杨颖与李治廷成为美年达代言人；9月，Angelababy主演马楚成导演的《夏日乐悠悠》上映，此次是baby首次担任电影女主角 ；并与林俊杰为电影合作演唱“海底之心‘。10月10日，麦考林官方宣布Angelababy成为代言人。