2014年7月12日,詹姆斯在《体育画报》上发表公开信,宣布将回归骑士 。在《体育画报》刊发的以詹姆斯第一人称写就的文章中,詹姆斯表达了对家乡及家乡球队的感情:“我对俄亥俄州东北地区的感情比对篮球的喜爱还要深厚,我4年前没有意识到这一点,如今意识到了。”在詹姆斯加盟骑士后,迈克·米勒、乔·哈里斯、詹姆斯·琼斯、凯文·乐福、肖恩·马里昂纷纷加盟骑士。骑士队再次组成以詹姆斯、凯利·欧文、凯文·乐福组成的三巨头阵容。11月1日,勒布朗-詹姆斯拿到36分8个篮板,帮助骑士在客场加时赛中击败公牛,取得赛季首胜。本场比赛过后,詹姆斯职业生涯总分达到了23223分,超越了老将文斯-卡特(23197分),排在历史总得分榜第25位。2015年1月17日 ,骑士以126-121战胜快船,詹姆斯全场得到32分成为NBA历史上最年轻的24000分先生。 3月4日,骑士110-79击败凯尔特人。詹姆斯仅仅出场25分半钟,就23投12中,砍下27分3个篮板5次助攻3次抢断以及1记封盖。詹姆斯此役之后超越雷·阿伦,上升到NBA历史得分榜第21位。 3月8日,克利夫兰骑士主场迎战太阳,勒布朗-詹姆斯送出8次助攻,这让他骑士生涯的助攻数来到了4206次,与马克·普莱斯并列成为队史助攻王。 4月4日,NBA官方宣布,詹姆斯和雷霆后卫拉塞尔·威斯布鲁克蝉联当选3月东、西部月最佳球员。三月份,詹姆斯带领骑士打出11胜4负的战绩,场均得到24.7分6.3个篮板7.3次助攻。这个赛季骑士以东部第二晋级季后赛。4月20日,在骑士战胜凯尔特人的比赛中,詹姆斯送出了7次助攻,职业生涯季后赛助攻数达到了1026次,超越了迈克尔·乔丹(1022),升至历史第9位。4月22日,骑士99-91战胜凯尔特人,詹姆斯季后赛总得分超越杰里·韦斯特,上升至季后赛总得分榜第七位 。4月27日,骑士在客场101-93战胜凯尔特人,以4-0的大比分晋级第二轮。勒布朗-詹姆斯本场比赛送出8次助攻,这让他季后赛生涯助攻数来到了1045次,超越了科比-布莱恩特(1040)和托尼-帕克(1043),升至现役第1位。
5月5日,主场作战的骑士队以92-99输给了公牛队,本场比赛骑士球员勒布朗-詹姆斯上场42分钟,贡献了19分15个篮板9个助攻3个抢断。加上本场比赛的9次助攻,詹姆斯季后赛的助攻总数已经达到了1054次,超过了前公牛球星斯科特-皮蓬(1048),升至NBA历史第7位。 5月15日,骑士94:73击败公牛晋级东部决赛 。5月21日,骑士在客场97-89战胜老鹰,勒布朗-詹姆斯得到31分8篮板6助攻,这是詹姆斯季后赛生涯第52次得到至少30分5篮板5助攻的数据的球员。
2015年5月25日,骑士在主场114-111战胜老鹰。本场比赛,勒布朗·詹姆斯砍下37分18篮板13助攻,成为自1985-86赛季以来,首位在季后赛中至少砍下35分18篮板10助攻的球员。詹姆斯季后赛生涯已经拿到6次30+10+10,在NBA历史上排名第二,仅次于“大O”罗伯特森(8次),第12次三双也超越贾森·基德(11次),排名历史第二 。同时这也是詹姆斯季后赛生涯第75次生涯得分超30,与贾巴尔并列历史第三位,前两位分别是科比·布莱恩特(88次)和迈克尔·乔丹(109次)。