2000年在《十月初五的月光》中饰演男一号文初并演唱主题曲《祝君好》。该剧以平均36点、最高46点的成绩打破了香港电视剧的收视
纪录,同时此剧获得“亚太电视大奖最佳连续剧”奖。 张智霖凭借此剧获得无线33周年台庆“我最喜爱的电视角色” 等奖项。同年凭借《祝君好》获得新城电台“劲爆卡拉OK歌曲大奖”。2005年参演TVB连续剧《西关大少》,凭借该剧入围马来西亚“Astro华丽电视剧大奖”最受欢迎男主角、最受欢迎情侣档(与佘诗曼一起)、最受欢迎角色与最受欢迎主题曲4项奖项。2006年在系列电影《陆小凤传奇》中饰演陆小凤一角,凭借该剧获得“第七届电影频道数字电影百合奖”十佳演员(第一名),2008年12月6日出席在台湾台中市中山堂举行的《第45届台湾金马奖》。
2011年03月11日:张智霖、黄耀明等于TVB录影厂进行《博爱欢乐传万家》为慈善活动献唱。
2011年3月在香港红磡体育馆连续两场“我系外星人”演唱会。4月重回TVB拍摄《鱼跃在花见》,大结局在香港的收视率一度达到38点。12月11日出席在香港TKO一厂举行的《劲歌优秀选第3回》。12月11日出席无《2011年度十大劲歌金曲颁奖典礼》。12月17日出席新城电台举行的《2011乐坛K歌大热唱》。
同月31日张国荣逝世十周年纪念演唱会《继续宠爱●十年Miss You Much Leslie》在香港红馆举行,张智霖献唱哥哥两首经典金 曲《今生今世》和《追》,之后又同周慧敏合唱《当爱已成往事》。
2012年02月18日:张智霖出席义卖曲奇饼活动,表示这是第二年参与,日常都乐于为慈善出力,包括助养内地山区的小童及长者探访。
2013年01月13日:张智霖参加香港明星足球队在南昌举办大型公益慈善球赛。